Faserlasern für die Kontrolle und Manipulation von Molekülen

Bei Faserlasern und -verstärkern, der sich am schnellsten und am spektakulärsten entwickelnde Sektor der Lasertechnologie, konnte man in den vergangenen paar Jahren die mittlere Ausgangsleistung und Pulsenergie pro Jahr verdoppeln. Die allgemeine Überzeugung ist, dass Faserlaserverstärker in der Zukunft einmal Femtosekundenpuls-Festkörperlasersysteme im Hinblick auf Störunempfindlichkeit, Justagefreiheit und hohe mittlere Leistungen übertreffen werden. Aus diesem Grund setzen Physiker gegenwärtig hohe Hoffnungen auf die Femtosekunden-Faserverstärkertechnologie zur Realisierung von ultrastabilen gepulsten Laserquellen für besonders anspruchsvolle Experimente in der Grundlagenforschung, die auf lange Datenaquisition angewiesen sind. Ultrastabile Laserquellen mit einer Pulsdauer von wenigen optischen Lichtzyklen, mit stabiler Wellenform und hunderten von kHz Wiederholraten werden besonders dringend benötigt für experimentelle Untersuchungen der Impulsraum-Korrelationen in atomaren und molekularen Multielektronsystemen mittels Koinzidenzdetektion der Photoreaktionsprodukte (d.h. in nichtsequentieller Doppelionisation). Trotz eines erstaunlichen technologischen Fortschritts bei Yb-dotierten Faserverstärkern (YDFAs) in den letzten Jahren, liefern im Wesentlichen alle derartigen verstärkten Kurzpulssysteme Laserpulse mit 0.4-1 ps Dauer und Mikrojoule Energie, was zwar den Anforderungen für die industrielle Mikrostrukturierung genügt, aber für die Mehrheit der Anwendungen in der Ultrakurzzeitphysik nicht zufriedenstellend ist. Das Hauptziel dieses Forschungsantrags ist die Entwicklung eines NIR Lasersystems mit multi-J Pulsenergie, sub-MHz Wiederholrate und ~100 fs Pulsdauer, und eines parametrischen Frequenzkonverters im sub-10-fs Pulsdauerbereich, sowie die Anwendung dieser einzigartigen Quelle zur Erforschung der Verbindung zwischen Schwingungs- und elektronischen Kohärenzen und Photodissoziation. Der Schwerpunkt der hier vorgeschlagenen Faserlasersystem-Entwicklung liegt auf einer noch nie dagewesenen monolithischen (d.h. ohne Verwendung von Freiraum-Optik) Architektur eines dreistufigen Verstärkers, der in Kollaboration mit zwei ausländischen Partnern verfolgt wird. Ein besonderer Vorzug des vorgeschlagenen Lasersystems ist, dass sich sein Nutzen weit jenseits der Bandbreite der wissenschaftlichen Experimente in diesem Forschungsantrag erstreckt, vielmehr kann es als nahezu universeller Front-End für viele Yb-Laser- und parametrische Hochleistungsverstärker-Konfigurationen angesehen werden. Tatsächlich würde das Lasersystem eine breitbandige Alternative zu komplexen, teuren und unzuverlässigen Titan:Saphir Front-Ends darstellen, die derzeitig den Bedürfnissen der Grundlagenforschung am besten angepasst sind. Auf der wissenschaftlichen Agenda dieses Projektes steht die Erforschung der Vorteile der kohärenten Anti- Stokes-Raman-Streuung (CARS) Mikrospektroskopie mit Einzelstrahl-Einfarbenanregung durch einen programmierten Pulszug. Um eine solche CARS-Anregung in biologisch relevanten Verbindungen mit C-H Bindungen durch einen Pulszug (im Gegensatz zur traditionellen Zweifarbenanregung) zu erreichen, müssen die einzelnen Pulse innerhalb des Pulszugs unter 10-fs Dauer komprimiert werden, um eine ausreichend tiefe Amplitudenmodulation in der Zeitdomäne zu gewährleisten und um eine Bandbreite bereitzustellen, die der Schwingungsfrequenz entspricht. Neben diesen Bioimaging Anwendungen der neuen Laserquelle möchten wir diese äusserst vielversprechende Anregung mit programmierbaren Pulszügen zur Erforschung der Photodissoziation von Molekülen durch Anregung einer Progression von Schwingungswellenpaketen verwenden. Diese Methode könnte eine leistungsfähige Alternative zur sehr schwierigen Aufgabe sein, ein Molekül aus dem elektronischen Grundzustand mit einem gechirpten Infrarotpuls, der die Progression einer Schwingungsanregung einer ansteigenden anharmonischen Progression von Schwingungsniveaus verfolgt, zu photodissoziieren. In einer längerfristigen Perspektive, erwarten wir, dass die Faserquelle und die Pulszuganregung ein wichtiger Bestandteil von Hochfeldexperimenten wird, insbesondere in der COLTRIMS Spektroskopie, welche im Fokus der Forschungsaktivitäten am Institut für Photonik der TU Wien stehen.

Im Rahmen dieses Hertha-Firnberg-Projekts ist es gelungen eine alternative Laserquelle zu der bestehenden Ti:Saphir Technologie zu entwickeln. Obwohl Ti:Saphir Verstärkersysteme eine herausragende Kombination von spektroskopische- und Materialeigenschaften bieten, ist Leistungs-skalierung wegen der große Energiedifferenz zwischen Pump und emittierte Photonen begrenzt, was eine exzessive thermische Belastung im Lasermedium zufolge hat. Obwohl verschiedene Festkörper Lasersysteme basierend auf Nd:Glas, Yb:Glas und Yb:Tungstate rezent entwickelt wurden, machen die Komplexität und Preis solcher übergroße Festkörper Lasersysteme keine gute Alternative die zum Einsatz außerhalb des Laserlabors kommen kann. Faserlaser bieten einen großen praktischen Vorteil gegenüber Festkörper-Lasersysteme, weil thermische Effekte reduziert sind und die wellenleitende Eigenschaften von Fasern eine gute räumliche Modenqualität versichern, und aus vergleichsweise sehr kostengünstigen Komponenten gebaut werden können. Da das Licht vom Wellenleiter geführt wird, sind Faserlaser prinzipiell robust im Sinne von Dejustierung, aber diesen großen Vorteil kann nur komplett ausgenützt werden wenn Ein- und Auskopplung zu nicht faserbasierte Komponente eliminiert werden. Eine der wichtigsten Limitierungen von hochenergetischen integrierten femto-sekunden Faserverstärker sind nichtlineare Effekte in dem Wellenleiter, weswegen genügende zeitliche Ausbreitung der Eingangspulsen erforderlich ist. Die wichtigste Engstelle um faser-basierte Pulsausbreitung zu realisieren ist die Dispersion des Streckers anzupassen an einem korrekt geplanten Pulskompressor. Wir haben ein komplett monolitischen Faserverstärker der bei einen Pulswieder-holrate von 100 kHz 25 J Pulsen demonstriert, die zu <190 fs komprimiert werden konnten, indem einen polarisationserhaltende Faserstrecker in kombination mit einem Grismenkompressor verwendet wurden. Der Verstärker hat eine justage-freien monolitischen Architektur, wo alle Komponente faser-integriert sind. Zu unserem Wissen gibt es kein monolitischen Faserlaser auf dem Markt der diese Spezifikationen erfüllt. Sekundäre Lichtquellen wurden realisiert via Frequenzkonversions-schemen basiert auf optische parametrische Verstärkung und Frequenzverschiebung:- Breite Durchstimmbarkeit im sichtbaren und nah-infrarot Bereich wurde demonstriert bei der Erzeugung Träger-Einhüllende-Stabile Pulse im nah-infrarot Bereich (1.3 >2 m).- Pulse um 2 m zur weitere Verstärkung in einem Ho:YAG regenerativen Verstärker, der bei Raumtemperatur betrieben wird und breitbandige Pulse die ~440 fs Pulsdauer unterstützen mit bis zu 3 mJ Energie bei 5 kHz Pulswiederholrate.- Ein komplett monolitischen Faserverstärker zur Verstärkung der frequenz-verschobene Ausgang eines Ti:Saphir Oszillator zur Erzeugung von Pulse bei 1050 nm wurde implementiert für CARS-Mikroskopie Experimente.Zusammenfassend, der einfachen Bedienungseinstich von dem entwickelten Laser ist nicht nur attraktiv für Ultrakurzpuls-Laser Experten, aber auch in einen breiten Bereich von andere Disziplinen, wie z.B. Medizin, Chemie, Biologie, Pharmazie, und industrielle Anwendungen wegen ihren offensichtlichen Vorteilen wie niedrigere Kosten, Kompaktheit, Robustheit, und einfache Bedienung.