Thermoelektrische Eigenschaften komplexer Mesodrähte

Thermoelektrische (TE) Materialien wandeln elektrischeStrömein Temperaturgradienten um und umgekehrt. Als solche können sie sowohl für die festkörperbasierte Kühlung als auch für die Umwandlung von Abwärme in Strom verwendet werden. Diese Prozesse sind von großem Interesse für eine saubere Umwelt und einen effizienteren Energiehaushalt. Allerdings beschränkt die relativ geringe Effizienz der handelsüblichen TE Materialien ihrer technischen Anwendbarkeit. Die vor mehr als zwanzig Jahren gemachte Vorhersage, dass dies durch nanotechnologischen Mitteln behoben werden kann, hat weltweit umfangreiche Forschungsbemühungen ausgelöst, die sich Großteils mit bulk-Nanostrukturierung befassen. Das Hauptproblem solcher Untersuchungen ist, dass hier in der Regel nicht nur die Korngrößen, sondern auch die Dichte des Materials, seine Zusammensetzung und Dotierung, die Menge an Fremdphasen u.s.w. geändert wird. Dies erschwert es erheblich, zu einem tiefgreifenden Verständnis der Wirkungen der Nanostrukturierung zu gelangen. Das Projekt ThermoDraht überwindet diese Probleme durch das Studium einzelner mesoskopischer (zehn Nanometer bis Mikrometer) Strukturen ausgewählter TE Materialien. Diese Materialien sind: (1) Käfigverbindungen, (2) Materialien mit stark korrelierten Elektronen und (3) topologische Isolatoren. In diesen drei Materialklassen ist die kontrollierte Mesostrukturierung aus sehr unterschiedlichen Gründen besonders interessant. In (1) wird getestet, ob in der Tat sehr langwellige Phononen den Wärmetransport dominieren, in (2) ob sog. Riesenthermokräfte robust sind gegen Mesostrukturierung und in (3) ob hohe Oberflächenleitfähigkeiten die TE Effizienz steigern können. Leider ist für die meisten der zu untersuchenden Materialien kein bottom-up- Herstellungsverfahren für Mesodrähten bekannt. Daher soll in ThermoDraht ein top- down-Ansatz verfolgt werden. Einkristalle ausgewählter Verbindungen aller drei Materialklassen sollen synthetisiert werden, mithilfe der fokussierten Ionenstrahl- Technik in Mesodrähte unterschiedlichen Durchmessers, kristallographischer Richtung und Oberflächenbeschaffenheit geformt werden und einzeln auf einer eigens dafür entwickelten Messplattform gemessen werden. Dies wird es uns ermöglichen, die verschiedenen Effekte zu entwirren, die Ergebnisse mit theoretischen Vorhersagen zu vergleichen und damit das Gebiet deutlich voranzutreiben. Nachdem wir die benötigten Techniken vor kurzem entwickelt haben, wir sind gut aufgestellt, um diese herausfordernden Aufgaben anzugehen.

Thermoelektrische Eigenschaften komplexer Mesodrähte Thermoelektrizität vereint thermische und elektrische Prozesse in Festkörpern. Eine Schlüsseleigenschaft guter Thermoelektrika ist ein hoher "Seebeck-Koeffizient", welcher bestimmt, wie groß die durch eine Temperaturdifferenz induzierte Thermospannung in einem Material ist. Materialien mit guten thermoelektrischen Eigenschaften sind von großem Interesse für Anwendungen, zum Beispiel die Rückgewinnung von Abwärme oder, seit kurzem, neuartige Funktionalitäten in Quanten-Bauelementen. Allerdings werfen die mikroskopischen Mechanismen thermoelektrischer Eigenschaften noch immer viele Rätsel auf, vor allem in Materialien mit starken Wechselwirkungen zwischen Elektronen und/oder Gitterschwingungen (Phononen), und in Materialien mit nicht-trivialer elektronischer Topologie, welche von großem Interesse für solche Bauelemente sind. Dieses Projekt sah vor, sorgfältig ausgesuchte Materialen als makroskopische Bulk-Einkristalle zu untersuchen, und, wo angemessen, auch in strukturierter Form (als "Mesodrähte", also mit Durchmessern von etwa hundert Nanometern bis zu einigen Mikrometern). Als ein Beispiel sei der topologische Isolator TlBiSe2 genannt, in dem wir unterhalb einer bestimmten Temperatur eine faszinierende Lichtempfindlichkeit des elektrischen Widerstandes entdeckt haben. Die Robustheit dieses Effekts in mesoskopischen Proben bestätigt, dass der Ursprung topologisch ist, und eröffnet ungeahnte Möglichkeiten in mesoskopischen Bauelementen. In Typ-I-Clathraten, welche aufgrund ihrer niedrigen Gitterwärmeleitfähigkeit großes Potential für thermoelektrische Anwendungen besitzen, haben wir entdeckt, dass die lokalisierten Phononen mit den propagierenden wechselwirken. Diese Wechselwirkung erinnert an den elektronischen Kondo-Effekt und lokalisiert die propagierenden Phononen mit kurzer Wellenlänge. Ob mittels Mesostrukturierung auch die restlichen Phononen mit langer Wellenlänge abgeschnitten werden können, wurden mit Clathrat-Mesodrähten untersucht. Ein unerwartetes Highlight des Projektes war die Entdeckung, dass Materialien, welche zuvor als Kondo-Halbmetalle oder -Halbleiter klassifiziert waren, in ihrem Inneren (statt auf ihrer Oberfläche) topologisch nicht-triviale Zustände beherbergen. Obwohl durch diese Erkenntnis die Untersuchung mancher Materialien mittels Mesostrukturierung weniger relevant wurde, erzielte unsere Arbeit erhebliche Fortschritte in diesem Pionierthema.