Selbstfaltende Partikelketten

Die Materialsynthese in biologischen Systemen unterscheidet sich völlig von technologisch produzier- ten Materialien. Naturstoffe sind hauptsächlich weiche Materialien mit einer Vielzahl Funktionalitä- ten, die auf externe Stimulation reagieren können. Wir schlagen einen experimentellen Weg zur Schaf- fung 3D-strukturierter Nano- und Mikromaterialien durch gerichtete Selbstfaltung kolloidaler Ketten vor. Dieser allgemeine Ansatz von Design und Herstellung 3-D, künstlich geschaffener funktionali- sierter Materialien basierend auf Selbstorganisation ist experimentell noch nicht erforscht. Eine universelle Materialstruktur findet sich in Peptidketten, die aus einem limitierten Set an Mono- meren durch Selbstfaltung der Polymerkette strukturell und funktional unterschiedliche Stoffe bilden. Die Faltung wird durch die Sequenz verschieden interagierender Peptide angeleitet. Ketten, die sich ähnlich wie Proteine, welche sich in vorgegebene Weise selbst falten und assemblieren, sind eine ver- lockende Perspektive. Dies verspricht die Herstellung von Materialien, die dreidimensionale Struktur- Funktions-Beziehungen zeigen könnten. Diese Materialien hätten interessante Eigenschaften wie z.b. eine codierbare strukturelle und funktionelle Sensitivität gegenüber Umweltbedingungen und die Fä- higkeit zur Selbstreparatur durch Umfaltung. Kürzlich zeigten wir anhand von Simulationen dass es möglich ist, Ketten von Kolloiden herzustellen, welche sich spontan zu vorgegebenen Zielstrukturen falten können. Die Simulationen zeigen dass gerichtete Selbstfaltung durch ein breit gefächertes Angebot an kolloidalen Interaktionspotentialen, Patch-Wechselwirkungen und Anzahl von Patches möglich ist. Wir sind deshalb zuversichtlich, dass wir in der Lage sind auf experimentellem Weg ein Set von Kolloiden mit charakterisiertem Interakti- onspotenzial zu realisieren, welche die reduktionistischen Kriterien des Modells erfüllen. Die Partikel werden zu linearen Ketten verbunden und dazu verwendet, das Konstruktionsprinzip zu erforschen, welches 3D-Strukturen in gefaltete Ketten codiert. Das Hauptaugenmerk dieser interdisziplinären Stu- die liegt auf der Etablierung passender Charakterisierungstechniken und Protokollen zur Herstellung und Eigenschaftsbestimmung kolloidaler Monomere und Kettensequenzen, sowie deren Faltung in 3D-Strukturen. Diese neue Methode zur Faltungscharakterisierung in Echtzeit wird durch die Anwendung fortge- schrittener Mikroskopiertechnik, vorwiegend digitale holographische Mikroskopie, entwickelt werden. Diese Technik ist der Größe und zeitabhängigen Bewegung der beobachteten Kolloide angepasst und wird in Kombination mit konfokaler Fluoreszenzmikroskopie angewandt. Gemeinsam mit der Synthe- se des neuen Kolloidsystems werden diese Entwicklungen es ermöglichen, die theoretischen Vorher- sagen designbarer, selbstfaltender, 3D-kolloidaler Stoffe auf Basis von uneinheitlichen kolloidalen Partikel-Monomeren schrittweise experimentell nachzuweisen.

Unser Hauptziel war es, eine experimentelle Toolbox von Kolloiden mit gut charakterisierten Wechselwirkungen zu erstellen, die eine biomimetische, gerichtete Selbstfaltung von Kolloidsträngen zu 3D-strukturierten Mikromaterialien ermöglichen sollte. Die Synthese von biologischen Materialien unterscheidet sich grundlegend von der Art und Weise, wie künstliche Materialien hergestellt werden. Biologische Materialien sind überwiegend weiche Materialien, die mehrere kodierte Funktionalitäten aufweisen und auf äußere Anregungen reagieren können. Eine in der Natur überall vorkommenden Materialstruktur sind Peptidketten. Sie bilden aus einer begrenzten Menge von Monomeren durch Faltung der Polymerkette strukturell und funktionell vielfältige Materialien. Die Sequenz der unterschiedlich interagierenden Aminosäuren steuert dabei die Faltung. Eine ähnliche Art der Selbstfaltung mit mikrometrischen Partikeln in der Rolle der "Monomere" zu reproduzieren, ist eine verlockende Perspektive, weil sie die Untersuchung des Faltungs-Verhaltens auf der Ebene der einzelnen Partikel ermöglicht. Dies würde wiederum die Herstellung von Materialien ermöglichen, die Struktur-Funktionsbeziehungen in drei Dimensionen erforschen. Unser Fokus lag auf der Etablierung geeigneter Charakterisierungstechniken und Protokolle zur Herstellung und Messung der Eigenschaften von Kolloidmonomeren, Kolloidkettensequenzen und der Faltung in Sekundär- und Tertiärstrukturen. Um diesen Schritt zu gehen, mussten wir auch die bestehenden Methoden zur Untersuchung von kolloidalen Bewegungen und Wechselwirkungen in drei Dimensionen umgestalten, was zu großen Verbesserungen in der digitalen holografischen Mikroskopie führte. Ein wichtiger Schritt zur Kontrolle der Selbstfaltung ist es, Partikel (Monomere) in einer kontrollierten Sequenz mit einer flexiblen Bindung in hoher Anzahl und mit hoher Ausbeute zusammenzufügen. Wir entwickelten eine Technik, die von der modernen Peptidsynthese inspiriert ist, bei der jedes neue Teilchen von einer Oberfläche aus mittels feldinduzierte Dipole das nächste angefügt wurde. Elektrische Wechselfelder führen freie Partikel an das Ende der Kette. Verschiedene Oberflächenchemien wurden getestet, um bei Kontakt aktivierte, orthogonale Bindungen zu erzeugen. Eine Kombination aus chemischen Problemen und der Entdeckung, dass Partikel in solchen Feldern zur schnellen Rotation neigen, verhinderte eine ausreichende Ausbeute, um lange Strings mit definierten Sequenzen herzustellen. Daher haben wir das Ziel, selbstfaltende Partikelstrings zu untersuchen, noch nicht erreicht. Wir erzielten jedoch Durchbrüche in der Echtzeit-3D-Mikroskopie und der elektrischen Manipulation von Kolloiden, die neben ihrer wissenschaftlichen Relevanz zur Anmeldung mehrerer Patente und der erwarteten Gründung eines neuen Unternehmens führten.