Metallcluster in einer Quantenmatrix

Die physikalischen Eigenschaften von metallischen Clustern hängen stark von deren Größe ab und unterscheiden sich manchmal massiv sowohl von denen der einzelnen Konstituenten als auch von denen des Metalls. In diesem Projekt soll die geometrische und elektronische Struktur von metallischen Clustern untersucht werden, welche in eine Matrix aus einer Quantenflüssigkleit spezifisch 4 He eingebettet sind. Eine solche Einbettung garantiert, dass die Wechselwirkung mit der Umgebung minimalisiert wird, und dass die Cluster automatisch auf Temperaturen von ca. 0.4 K gekühlt werden. Unser erstes Ziel ist, eine innovative Methode zur numerischen Behandlung des Problems zu entwickeln. Verwendet werden soll eine so genannte Vorwärts-Propagationsmethode hoher Ordnung in der Imaginärzeit; diese ist sowohl für die Lösung der Kohn-Sham Gleichungen als auch für die Konvergenzverbesserung von Quanten Monte Carlo Simulationsmethoden ausgesprochen vielversprechend. Für eine Anzahl von Fragen ist es wesentlich, den Einfluss einer externen Matrix bei der Entstehung und der Analyse der Struktur solcher Cluster zu berücksichtigen. So ist für (Erd-)Alkali Cluster in manchen Fällen noch nicht einmal bekannt, ob sich der Cluster an der Oberfläche oder im Inneren der Matrix befindet, die Struktur des Clusters wird jedoch im Allgemeinen von seiner Position abängen. Etwas subtiler ist die Frage nach Existenz und Stabilität von Isomeren. Zu erklären sind in beiden Fällen die Photo-Ionisations-Spektren und Vibrationsspektren, welche von der geometrischen Struktur der Cluster abhängen. In Magnesium Clustern beobachtet man auch einen Übergang von molekülartigen Komplexen mit kovalenten Bindungen zu metallischen Strukturen mit delokalisierten Elektronen, welcher in der elektronischen Struktur der Systeme erkennbar sein sollte.

Das Projekt Metal Clusters in a Quantum Matrix behandelte die Beschreibung von metallischen Cluster in einer Umgebung von flüssigem Helium. Eine solche Einbettung garantiert, dass die Wechselwirkung mit der Umgebung minimalisiert wird, und dass die Cluster automatisch auf Temperaturen von ca. 0.4 K gekühlt werden. Manche Cluster können auch nur in einer Helium Matrix erzeugt werden weil ansonsten die Cluster -Oberfläche mit dem umgebenden Gas reagiert.Die algorithmischen Neuentwicklungen des Projektes waren ausgesprochen erfolgreich und sollen in naher Zukunft zu breiteren Anwendungen geführt werden. Die Methoden haben auch eine Weiterentwicklung von Pfad-Integral Methoden inspiriert welche international hohe Beachtung fand. Eine Analyse der ClusterHelium Wechselwirkungen hat sich andererseits als etwas spröde herausgestellt, so dass wir hier nicht den gewünschten Fortschritt verzeichnen konnten. Um das Projekt zu einem guten Abschluss zu bringen, haben wir uns daher auf phänomenologische Methoden verlassen, welche die Möglichkeiten in vernünftigem Rahmen untersuchen.