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Das globale U-236 Inventar

The global U-236 inventory

Gabriele Wallner (ORCID: )
  • Grant-DOI 10.55776/P21403
  • Förderprogramm Einzelprojekte
  • Status beendet
  • Projektbeginn 02.01.2009
  • Projektende 01.01.2012
  • Bewilligungssumme 187.692 €
  • Projekt-Website

Wissenschaftsdisziplinen

Chemie (45%); Geowissenschaften (10%); Physik, Astronomie (45%)

Keywords

    U-236, ICP-MS, Uranium Isotopes, Soil And Water Samples, AMS (accelerator mass spectrometry), Ionic Liquids

Abstract Endbericht

Das Uranisotop 236 U (Halbwertszeit 2.310 7 a) entsteht aus 235 U durch Einfang von thermischen Neutronen; in der Natur stammen diese aus (a,n)-Reaktionen an leichteren Nukliden, aus der Spontanspaltung von 238 U und der induzierten Spaltung von 235 U; an der Erdoberfläche liefert sie die kosmische Strahlung. Global existieren ca. 30 kg 236 U; typische Krustengesteine mit Uran- und Thorium-Gehalten von einigen mg/kg lassen 236 U/U Isotopen- Verhältnisse zwischen 110 -14 und 510 -14 erwarten. Bei der Verwitterung kann Uran gelöst werden und so sollte auch das gemittelte 236 U/U Verhältnis in Flusswässern in diesem Bereich liegen. AMS (accelerator mass spectrometry) ist die einzige Methode, mit der solch niedrige 236 U/U Verhältnisse gemessen werden können. Heute wird die Menge des natürlichen 236 U bei weitem vom anthropogenen 236 U übertroffen, das in Kernreaktoren erzeugt wird (eine Schätzung ergibt 106 kg 236 U). Dabei kann es auch zu Freisetzungen kommen, jedoch ist die Verteilung von anthropogenem 236 U kaum untersucht. 236 U/U Verhältnisse zwischen 10-6 und 10-3 wurden in Bodenproben aus der direkten Umgebung des Reaktors in Chernobyl gemessen; nahe Wiederaufbereitungsanlagen lagen die Werte zwischen 10-6 und 1.410 -4 . Bei oberirdischen nuklearen Testexplosionen wurde ebenfalls 236 U freigesetzt. Während die globale Verteilung der Plutoniumisotopen aus diesen Testexplosionen gut erfasst ist, ist die 236 U-Verteilung aufgrund schwierigerer Messbedingungen noch nicht bekannt. Im Rahmen des vorliegenden Projektes soll die 236 U-Verteilung in repräsentativen Umwelt-Pools gemessen werden. In erster Linie werden alpine Bäche und Flüsse untersucht (Annahme: die Isotopenverhältnisse des gelösten Urans liefern den Mittelwert aus dem jeweiligen Einzugsgebiet der Gewässer), sowie Bodenproben aus der Bach-/Flussumgebung (in solchen Proben wurde anthropogenes 236 U bereits nachgewiesen). Die Probenahmestellen folgen der Donau zum Schwarzen Meer; Mittelmeer und Atlantischer Ozean sollen ebenfalls beprobt werden. Damit sollte die Beschreibung des 236 U-Transports von der ursprünglichen fallout-Region über die Flüsse bis ins Meer und den Ozean möglich sein. Die Herausforderung dieses Projekts liegt einerseits in der schwierigen Messung der sehr niedrigen 236 U/U- Verhältnisse, andererseits in der Aufarbeitung großer Wassermengen. 236 U-Messungen werden im Beschleunigerlabor VERA seit 2002 durchgeführt; in verschiedenen Umweltproben wurden natürliche Isotopenverhältnisse, die mit keiner anderen Methode erfasst werden können, gemessen. Die Uran-Abtrennung aus großen Wasserproben (25 L) erfordert neue Aufarbeitungskonzepte; zur spezifischen Uran-Extraktion bzw. Abtrennung der Hauptmatrixelemente sollen Ionische Flüssigkeiten eingesetzt werden.

Das Uranisotop 236 U (Halbwertszeit 2.310 7 a) entsteht aus 235 U durch Einfang von thermischen Neutronen; in der Natur stammen diese aus (a,n)-Reaktionen an leichteren Nukliden, aus der Spontanspaltung von 238 U und der induzierten Spaltung von 235 U; an der Erdoberfläche liefert sie die kosmische Strahlung. Global existieren ca. 30 kg 236 U; typische Krustengesteine mit Uran- und Thorium-Gehalten von einigen mg/kg lassen 236 U/U Isotopen- Verhältnisse zwischen 110 -14 und 510 -14 erwarten. Bei der Verwitterung kann Uran gelöst werden und so sollte auch das gemittelte 236 U/U Verhältnis in Flusswässern in diesem Bereich liegen. AMS (accelerator mass spectrometry) ist die einzige Methode, mit der solch niedrige 236 U/U Verhältnisse gemessen werden können. Heute wird die Menge des natürlichen 236 U bei weitem vom anthropogenen 236 U übertroffen, das in Kernreaktoren erzeugt wird (eine Schätzung ergibt 106 kg 236 U). Dabei kann es auch zu Freisetzungen kommen, jedoch ist die Verteilung von anthropogenem 236 U kaum untersucht. 236 U/U Verhältnisse zwischen 10-6 und 10-3 wurden in Bodenproben aus der direkten Umgebung des Reaktors in Chernobyl gemessen; nahe Wiederaufbereitungsanlagen lagen die Werte zwischen 10-6 und 1.410 -4 . Bei oberirdischen nuklearen Testexplosionen wurde ebenfalls 236 U freigesetzt. Während die globale Verteilung der Plutoniumisotopen aus diesen Testexplosionen gut erfasst ist, ist die 236 U-Verteilung aufgrund schwierigerer Messbedingungen noch nicht bekannt. Im Rahmen des vorliegenden Projektes soll die 236 U-Verteilung in repräsentativen Umwelt-Pools gemessen werden. In erster Linie werden alpine Bäche und Flüsse untersucht (Annahme: die Isotopenverhältnisse des gelösten Urans liefern den Mittelwert aus dem jeweiligen Einzugsgebiet der Gewässer), sowie Bodenproben aus der Bach-/Flussumgebung (in solchen Proben wurde anthropogenes 236 U bereits nachgewiesen). Die Probenahmestellen folgen der Donau zum Schwarzen Meer; Mittelmeer und Atlantischer Ozean sollen ebenfalls beprobt werden. Damit sollte die Beschreibung des 236 U-Transports von der ursprünglichen fallout-Region über die Flüsse bis ins Meer und den Ozean möglich sein. Die Herausforderung dieses Projekts liegt einerseits in der schwierigen Messung der sehr niedrigen 236 U/U-Verhältnisse, andererseits in der Aufarbeitung großer Wassermengen. 236 U-Messungen werden im Beschleunigerlabor VERA seit 2002 durchgeführt; in verschiedenen Umweltproben wurden natürliche Isotopenverhältnisse, die mit keiner anderen Methode erfasst werden können, gemessen. Die Uran-Abtrennung aus großen Wasserproben (25 L) erfordert neue Aufarbeitungskonzepte; zur spezifischen Uran-Extraktion bzw. Abtrennung der Hauptmatrixelemente sollen Ionische Flüssigkeiten eingesetzt werden.

Forschungsstätte(n)
  • Universität Wien - 65%
  • Universität Wien - 23%
  • Technische Universität Wien - 5%
  • Universität Wien - 7%
Nationale Projektbeteiligte
  • Max Bichler, Technische Universität Wien , assoziierte:r Forschungspartner:in
  • Peter Steier, Universität Wien , assoziierte:r Forschungspartner:in
  • Urs Stephan Klötzli, Universität Wien , assoziierte:r Forschungspartner:in

Research Output

  • 408 Zitationen
  • 9 Publikationen
Publikationen
  • 2015
    Titel European roe deer antlers as an environmental archive for fallout 236U and 239Pu
    DOI 10.1016/j.jenvrad.2015.06.008
    Typ Journal Article
    Autor Froehlich M
    Journal Journal of Environmental Radioactivity
    Seiten 587-592
  • 2010
    Titel Determination of the isotopic ratio 236U/238U in Austrian water samples
    DOI 10.1016/j.nimb.2009.10.120
    Typ Journal Article
    Autor Srncik M
    Journal Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and
    Seiten 1146-1149
  • 2009
    Titel Uranium extraction from aqueous solutions by ionic liquids
    DOI 10.1016/j.apradiso.2009.04.011
    Typ Journal Article
    Autor Srncik M
    Journal Applied Radiation and Isotopes
    Seiten 2146-2149
  • 2013
    Titel AMS of the Minor Plutonium Isotopes
    DOI 10.1016/j.nimb.2012.06.017
    Typ Journal Article
    Autor Steier P
    Journal Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and
    Seiten 160-164
    Link Publikation
  • 2012
    Titel 236U/238U and 240Pu/239Pu isotopic ratios in small (2 L) sea and river water samples
    DOI 10.1016/j.jenvrad.2012.09.013
    Typ Journal Article
    Autor Eigl R
    Journal Journal of Environmental Radioactivity
    Seiten 54-58
  • 2012
    Titel Bomb fall-out 236U as a global oceanic tracer using an annually resolved coral core
    DOI 10.1016/j.epsl.2012.10.004
    Typ Journal Article
    Autor Winkler S
    Journal Earth and Planetary Science Letters
    Seiten 124-130
    Link Publikation
  • 2012
    Titel Uranium-236 as a new oceanic tracer: A first depth profile in the Japan Sea and comparison with caesium-137
    DOI 10.1016/j.epsl.2012.04.004
    Typ Journal Article
    Autor Sakaguchi A
    Journal Earth and Planetary Science Letters
    Seiten 165-170
    Link Publikation
  • 2011
    Titel Determination of U, Pu and Am isotopes in Irish Sea sediment by a combination of AMS and radiometric methods
    DOI 10.1016/j.jenvrad.2011.01.004
    Typ Journal Article
    Autor Srncik M
    Journal Journal of Environmental Radioactivity
    Seiten 331-335
  • 2011
    Titel Depth profile of 236U/238U in soil samples in La Palma, Canary Islands
    DOI 10.1016/j.jenvrad.2011.03.011
    Typ Journal Article
    Autor Srncik M
    Journal Journal of Environmental Radioactivity
    Seiten 614-619
    Link Publikation

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