Dynamische Eigenschaften von Skutterudit-Verbindungen

Obwohl der Seebeck und der Peltier-Effekt schon lange bekannt sind, gibt es wegen des geringen Wirkungsgrades der gängigen thermoelektrischen Materialien kaum Anwendungen. Diese Situation hat sich in jüngster Zeit stark geändert. Materalien basierend auf der Wechselwirkung zwischen Gitter- und elektronischen Freiheitsgraden zeigen thermoelektrische Eigenschaften, die technische Anwendungen als Wärmepumpen zur Kühlung (für Hochleistungselektronik) bzw. zur Erzeugung von Elektrizität aus (Ab)Wärme (in Hybrid-Autos unter Nutzung der Abwärme im Motor- und Katalysatorbereich) erwarten lassen. Wesentliche Vorteile im Vergleich zu herkömmlichen Systemen sind hohe Zuverlässigkeit sowie geräusch- und bewegungsfreie Wirkungsweise. Werden die Materialien zur Nutzung von Abwärme eingesetzt, leisten sie einen Beitrag zum Schutz der Umwelt. Um die Güte von thermoelektrischen Materialien zu verbessern, ist ein wesentlicher Schlüsselparameter die Minimierung des Gitterbeitrags zur thermischen Leitfähigkeit. Dafür ist ein grundlegendes Verständnis der Gitterdynamik notwendig, inbesondere der Streumechanismen für niederenergetische Anregungen. Binäre und ternäre Skutterudite sind eine Substanzklasse mit vielversprechenden thermoelektrischen Eigenschaften. Messungen der spezifischen Wärme deuten auf eine starke Änderung des Phononenspektrums hin, wenn die Zwischengitterplätze des Skutterudite - Gitters besetzt werden. Da bisher keine Messungen der Phononendispersion in dieser Substanzklasse durchgeführt wurden, soll im Rahmen des vorliegenden Projekts die Gitterdynamik studiert werden. Die wichtigste experimentelle Technik dafür ist die inelastische Neutronenstreuung an Ein- und Polykristallen. Seit Kürze sind auch inelastische Röntgenstreuexperimente mit ausreichender Auflösung möglich. Derartige Experimente sollen insbesondere dann durchgeführt werden, wenn Probengröße oder hohe Absorption keine Neutronenstreuung erlauben. Da in vielen technischen Anwendungen thermoelektrische Materialien als Schichten verwendet werden, ist es notwendig, Beugung und Spektroskopie an Schichten mit jener an massiven Proben zu vergleichen. Solche Untersuchungen an technologisch relevanten Skutteruditen sind Teil des Projekts. Baut man magnetische Ionen in das Skutteruditgitter ein, so ergeben sich starke Änderungen und Temperaturabhängigkeiten der Thermokraft und der thermischen Leitfähigkeit. Diese Effekte beruhen auf einer Kopplung der magnetischen, elektronischen und Gitterfreiheitsgrade (Schweres Fermion- und zwischenvalentes Verhalten oder Orbital-Ordnung). Das Anregungsspektrum und dessen Dispersion ist ein Fingerabdruck der fundamentalen Wechselwirkungen und soll mit inelastischen Streumethoden bestimmt werden.

Obwohl der Seebeck und der Peltier-Effekt schon lange bekannt sind, gibt es wegen des geringen Wirkungsgrades der gängigen thermoelektrischen Materialien kaum Anwendungen. Diese Situation hat sich in jüngster Zeit stark geändert. Materalien basierend auf der Wechselwirkung zwischen Gitter- und elektronischen Freiheitsgraden zeigen thermoelektrische Eigenschaften, die technische Anwendungen als Wärmepumpen zur Kühlung (für Hochleistungselektronik) bzw. zur Erzeugung von Elektrizität aus (Ab)Wärme (in Hybrid-Autos unter Nutzung der Abwärme im Motor- und Katalysatorbereich) erwarten lassen. Wesentliche Vorteile im Vergleich zu herkömmlichen Systemen sind hohe Zuverlässigkeit sowie geräusch- und bewegungsfreie Wirkungsweise. Werden die Materialien zur Nutzung von Abwärme eingesetzt, leisten sie einen Beitrag zum Schutz der Umwelt. Um die Güte von thermoelektrischen Materialien zu verbessern, ist ein wesentlicher Schlüsselparameter die Minimierung des Gitterbeitrags zur thermischen Leitfähigkeit. Dafür ist ein grundlegendes Verständnis der Gitterdynamik notwendig, inbesondere der Streumechanismen für niederenergetische Anregungen. Binäre und ternäre Skutterudite sind eine Substanzklasse mit vielversprechenden thermoelektrischen Eigenschaften. Messungen der spezifischen Wärme deuten auf eine starke Änderung des Phononenspektrums hin, wenn die Zwischengitterplätze des Skutterudite - Gitters besetzt werden. Da bisher keine Messungen der Phononendispersion in dieser Substanzklasse durchgeführt wurden, soll im Rahmen des vorliegenden Projekts die Gitterdynamik studiert werden. Die wichtigste experimentelle Technik dafür ist die inelastische Neutronenstreuung an Ein- und Polykristallen. Seit Kürze sind auch inelastische Röntgenstreuexperimente mit ausreichender Auflösung möglich. Derartige Experimente sollen insbesondere dann durchgeführt werden, wenn Probengröße oder hohe Absorption keine Neutronenstreuung erlauben. Da in vielen technischen Anwendungen thermoelektrische Materialien als Schichten verwendet werden, ist es notwendig, Beugung und Spektroskopie an Schichten mit jener an massiven Proben zu vergleichen. Solche Untersuchungen an technologisch relevanten Skutteruditen sind Teil des Projekts. Baut man magnetische Ionen in das Skutteruditgitter ein, so ergeben sich starke Änderungen und Temperaturabhängigkeiten der Thermokraft und der thermischen Leitfähigkeit. Diese Effekte beruhen auf einer Kopplung der magnetischen, elektronischen und Gitterfreiheitsgrade (Schweres Fermion- und zwischenvalentes Verhalten oder Orbital-Ordnung). Das Anregungsspektrum und dessen Dispersion ist ein Fingerabdruck der fundamentalen Wechselwirkungen und soll mit inelastischen Streumethoden bestimmt werden.