DFT für angeregte Zustände

Die auf dem Hohenberg-Kohn-Theorem basierende Dichtefunktionaltheorie (DFT) hat ihren Erfolg in beeindruckender Weise mehr als 30 Jahre demonstriert - eine Tatsache, die schließlich zum Noblepreis für Walter Kohn im Jahre 1998 führte. Besonders die sogenannten Grundzustandseigenschaften wie Gitterabstände, elastische Konstanten, die Positionen der Atomkerne, aber auch deren Schwingungsfrequenzen können für beliebige Kristalle sehr genau vorhergesagt werden. Die Abweichung von experimentellen Befunden ist üblicherweise nicht größer als wenige Prozent. Während diese Grundzustandseigenschaften sehr zuverlässig bestimmt werden können, ist die Behandlung von angeregten Zuständen eine sehr komplexe Aufgabe. Einerseits ist die theoretische Formulierung derselben innerhalb der DFT nicht genug fundiert, wobei jedoch gerade einige vielversprechenden Zugänge entwickelt werden. Andererseits wurden bisher sehr oft die Grundzustandsgrößen für die Interpretation der angeregten Zustände herangezogen. Dies geschah mit sehr gutem Erfolg für eine Vielzahl von Festkörpern, während es für andere versagte. In diesem Zusammenhang ist es oft nicht klar, ob - oder in welchem Ausmaß - die Fehler durch die Überinterpretation von Grundzustandgrößen verursacht wird oder durch die in der Grundzustandsrechnung verwendeten Näherungen. Die Möglichkeit, Anregungszustände parameterfrei zu beschreiben, öffnet neue Forschungsperspektiven. Optische Eigenschaften von Festkörpern sind ein wichtiges Gebiet - in der Grundlagenforschung wie in der industriellen Anwendung. Eine der Hauptaufgaben in der Materialphysik ist das Maßschneidern von Werkstoffen für bestimmte Anforderungen wie etwa spektroskopische Eigenschaften. Anwendungen in Displays, Bildschirmen, Laser, Smart Windows, sind nur wenige Beispiele aus einer großen Menge. Da die Synthese von Materialien üblicherweise sehr zeitraubend und teuer ist, könnte der experimentelle Aufwand, neue Werkstoffe zu finden, die bestimmte Kriterien erfüllen, dramatisch reduziert werden, wenn von theoretischer Seite verlässliche Vorhersagen getroffen werden könnten, wie etwa ein bestimmter Kristall modifiziert werden müsste. Dadurch könnte die Entwicklung von intelligenten Materialien von der Theorie unterstützt oder gar angeleitet werden. Aber auch bei der Analyse von spektroskopischen Messdaten müssen Experiment und Theorie Hand in Hand gehen, um eine vollständige Aufklärung der physikalischen Prozesse zu gewährleisten. Diese Gründe zeigen den dringenden Bedarf, theoretischen Konzepte und Computercodes zur Beschreibung von optischen Eigenschaften zu entwickeln. Das Ziel des vorliegenden Projektes ist es, Methoden zu entwickeln, die eine Beschreibung von Anregungszuständen in Festkörpern erlauben. Die Arbeit umfasst theoretische Überlegungen, die Entwicklung von Computerprogrammen und deren Anwendung auf verschiedenste Materialien. Die zu untersuchenden physikalischen Fragestellungen umfassen Themen wie die Bildung von Elektron-Loch-Paaren in Molekülkristallen, lineare und nicht-lineare optische Eigenschaften von Metallen und Halbleitern, Ramanstreuung in Halbleitern und Photoemission in Supraleitern. Das Projekt ist eng mit dem Research and Training Network EXCITING verknüpft, das von der EU gefördert wird.

Die auf dem Hohenberg-Kohn-Theorem basierende Dichtefunktionaltheorie (DFT) hat ihren Erfolg in beeindruckender Weise mehr als 30 Jahre demonstriert - eine Tatsache, die schließlich zum Noblepreis für Walter Kohn im Jahre 1998 führte. Besonders die sogenannten Grundzustandseigenschaften wie Gitterabstände, elastische Konstanten, die Positionen der Atomkerne, aber auch deren Schwingungsfrequenzen können für beliebige Kristalle sehr genau vorhergesagt werden. Die Abweichung von experimentellen Befunden ist üblicherweise nicht größer als wenige Prozent. Während diese Grundzustandseigenschaften sehr zuverlässig bestimmt werden können, ist die Behandlung von angeregten Zuständen eine sehr komplexe Aufgabe. Einerseits ist die theoretische Formulierung derselben innerhalb der DFT nicht genug fundiert, wobei jedoch gerade einige vielversprechenden Zugänge entwickelt werden. Andererseits wurden bisher sehr oft die Grundzustandsgrößen für die Interpretation der angeregten Zustände herangezogen. Dies geschah mit sehr gutem Erfolg für eine Vielzahl von Festkörpern, während es für andere versagte. In diesem Zusammenhang ist es oft nicht klar, ob - oder in welchem Ausmaß - die Fehler durch die Überinterpretation von Grundzustandgrößen verursacht wird oder durch die in der Grundzustandsrechnung verwendeten Näherungen. Die Möglichkeit, Anregungszustände parameterfrei zu beschreiben, öffnet neue Forschungsperspektiven. Optische Eigenschaften von Festkörpern sind ein wichtiges Gebiet - in der Grundlagenforschung wie in der industriellen Anwendung. Eine der Hauptaufgaben in der Materialphysik ist das Maßschneidern von Werkstoffen für bestimmte Anforderungen wie etwa spektroskopische Eigenschaften. Anwendungen in Displays, Bildschirmen, Laser, Smart Windows, sind nur wenige Beispiele aus einer großen Menge. Da die Synthese von Materialien üblicherweise sehr zeitraubend und teuer ist, könnte der experimentelle Aufwand, neue Werkstoffe zu finden, die bestimmte Kriterien erfüllen, dramatisch reduziert werden, wenn von theoretischer Seite verlässliche Vorhersagen getroffen werden könnten, wie etwa ein bestimmter Kristall modifiziert werden müsste. Dadurch könnte die Entwicklung von intelligenten Materialien von der Theorie unterstützt oder gar angeleitet werden. Aber auch bei der Analyse von spektroskopischen Messdaten müssen Experiment und Theorie Hand in Hand gehen, um eine vollständige Aufklärung der physikalischen Prozesse zu gewährleisten. Diese Gründe zeigen den dringenden Bedarf, theoretischen Konzepte und Computercodes zur Beschreibung von optischen Eigenschaften zu entwickeln. Das Ziel des vorliegenden Projektes ist es, Methoden zu entwickeln, die eine Beschreibung von Anregungszuständen in Festkörpern erlauben. Die Arbeit umfasst theoretische Überlegungen, die Entwicklung von Computerprogrammen und deren Anwendung auf verschiedenste Materialien. Die zu untersuchenden physikalischen Fragestellungen umfassen Themen wie die Bildung von Elektron-Loch-Paaren in Molekülkristallen, lineare und nicht-lineare optische Eigenschaften von Metallen und Halbleitern, Ramanstreuung in Halbleitern und Photoemission in Supraleitern. Das Projekt ist eng mit dem Research and Training Network EXCITING verknüpft, das von der EU gefördert wird.