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Chemoenzymatische Synthese von Funktional Polyerstern

Chemo-enzymatic Synthesis of Functional Bio-Based Polyesters

Alessandro Pellis (ORCID: 0000-0003-3711-3087)
  • Grant-DOI 10.55776/J4014
  • Förderprogramm Erwin Schrödinger
  • Status beendet
  • Projektbeginn 01.10.2017
  • Projektende 31.10.2020
  • Bewilligungssumme 160.210 €

Wissenschaftsdisziplinen

Chemie (40%); Industrielle Biotechnologie (60%)

Keywords

    Circular economy, Green Chemistry, Biocatalyzed Synthesis, Polycondensation Reactions, Chemo-Enzymatic Processings, Functional Materials

Abstract Endbericht

Industrie und Forschung beschäftigen sich schon seit den 1980iger Jahren mit den Möglichkeiten die Effizienz, Selektivität und Nachhaltigkeit von industriellen Prozessen mit Hilfe von enzymatischen Katalysatoren zu verbessern, wodurch kompetitive Alternativen zu den traditionell stöchiometrischen Synthesen sowie metallischen Katalysereaktionen entwickelt werden. Obwohl bereits einige Prozesse und Produkte erfolgreich in die Industrie implementiert wurden, ist es wichtig weitere Forschung in dem Bereich der biobasierten Kunststoffe zu betreiben, um weitere Prozesse großtechnisch umzusetzen und zu optimieren. Dieser Antrag behandelt daher die nachhaltige Herstellung von funktionalen, pflanzenbasierten Kunststoffen, die nicht über traditionelle Verfahren produziert werden können. Diese linearen Vorstufen werden anschließend in einer weiteren chemischen Reaktion zu innovativen und hochentwickelten Materialien weiter verarbeitet, mit dem Ziel eine Vielzahl an Anwendungsmöglichkeiten und Materialeigenschaften zu erreichen. Diese Polyester werden inspirierend auf nachfolgende Generationen an Wissenschaftler wirken und in absehbarer Zeit von industrieller Bedeutung sein, sobald die umweltfreundlichen Synthesetechniken einsatzbereit sind und werthaltige zur Weiterverarbeitung geeignete Materialien erzeugt werden können. Zusätzlich ermöglichen diese auf Pflanzen basierenden Produkte eine Vielzahl an Modifikationen, wodurch vielerlei Anwendungen vorstellbar sind. Eine erfolgreiche Umsetzung des CESBP Projektes wird ermöglicht durch die profunden Expertise des Wissenschaftlers auf dem Gebiet der enzymatischen Synthese und Funktionalisierung von biobasierten Polyestern, die er sich im Zuge des Masterstudiums, Doktorates und durch einen Forschungsaufenthalt bei Prof. JamesH. Clark,derseitdreißig Jahren auf denGebieten der Postpolymerisationsfunktionalisierung und nachhaltige Monomere biologischen Ursprungs forscht, angeeignet hat. Um diese innovativen Materialien entwickeln zu können, zeigt dieser Antrag einen multidisziplinären Ansatz auf, der traditionelle Polymerchemie mit zukunftsweisenden und umweltfreundlichen Synthesewegen verbindet. Die beschriebene Methodik wird nicht nur auf die Nachhaltigkeit und wirtschaftliche Wettbewerbsfähigkeit der produzierten Polymere abzielen, sondern auch technologische und funktionelle Eigenschaften im Blick halten. Grüne und damit umweltfreundliche Modifizierungen der produzierten Biokunststoffe sollen untersucht werden und dabei eine hohe Diversität und breite Anwendungsmöglichkeit offerieren. Innovationen im Bereich Biokunststoffe sind ein Beispiel für das innige Zusammenspiel zwischen Biotechnologie und nachhaltiger Chemie. Die Bedeutung solcher Verfahren wird unter der Entwicklung hin zu einer Kreislaufwirtschaft in Zukunft zunehmen.

Seit über 50 Jahren untersuchen Industrie und Wissenschaft die Möglichkeiten Prozesse effizienter selektiver und nachhaltiger zu gestellten, indem enzymatische Katalyse als konkurrenzfähige Alternative zu traditioneller Synthese oder metallischer Katalyse entwickelt wird. Einige Prozesse und Produkte sind heute bereits implementiert, allerdings sind weitere Untersuchungen notwendig, um die Effizienz zu steigern. Besonders im Bereich der biobasierten Kunststoffe ist es notwendig nachhaltige Prozesse und Produkte im großen Maßstab zu entwickeln und umzusetzen. In dieser Arbeit wurde die nachhaltige Synthese funktionaler Pflanzen basierter Kunststoffe entwickelt, die auf traditionellem chemischem Weg nicht erzeugt werden können. Polymere mit einer stark geordneten Struktur wurden mithilfe natürlicher Katalyse entwickelt, dabei wurden verschieden Bausteine aus fermentativen Prozessen verwendet. In einem zweiten Prozessschritt wurden die Polymere chemisch behandelt, um innovative Materialien mit einzigartigen Eigenschaften zu entwickeln, deren Einsatz in den unterschiedlichsten Bereichen möglich ist. Zuletzt wurden die erzeugten und funktionalisierten Kunststoffe recycelt bzw. upgecyclet, um den Kohlenstoffkreislauf der Materialien zu schließen. Die Materialien entwickelt im Rahmen des CESBP Projektes werden eine Inspiration für nachfolgende Wissenschaftler darstellen. Außerdem leisten sie einen wichtigen Beitrag in unsere Gesellschaft, die sich in einem Transformationsprozess hin zu grünem Plastik befindet, so dass die Umwelt, in der wir alle leben geschützt wird. Innovationen auf dem Gebiet des Bioplastiks sind ein Paradigma aus dem Bereich der zunehmenden Verschmelzung von Biotechnologie und nachhaltiger Chemie, um dem Druck gerecht zu werden, eine sich selbsterhaltende und nachhaltige Kreislaufwirtschat zu erreichen.

Forschungsstätte(n)
  • Universität für Bodenkultur Wien - 100%
  • University of York - 100%
Internationale Projektbeteiligte
  • Lucia Gardossi, University of Trieste - Italien

Research Output

  • 1111 Zitationen
  • 30 Publikationen
Publikationen
  • 2020
    Titel Thermal Upgrade of Enzymatically Synthesized Aliphatic and Aromatic Oligoesters
    DOI 10.3390/ma13020368
    Typ Journal Article
    Autor Comerford J
    Journal Materials
    Seiten 368
    Link Publikation
  • 2020
    Titel Work-hardening Photopolymer from Renewable Photoactive 3,3’-(2,5-Furandiyl)bisacrylic Acid
    DOI 10.1002/cssc.202000842
    Typ Journal Article
    Autor Lie Y
    Journal ChemSusChem
    Seiten 4140-4150
    Link Publikation
  • 2020
    Titel Effects of Methyl Branching on the Properties and Performance of Furandioate-Adipate Copolyesters of Bio-Based Secondary Diols
    DOI 10.1021/acssuschemeng.0c04513
    Typ Journal Article
    Autor Little A
    Journal ACS Sustainable Chemistry & Engineering
    Seiten 14471-14483
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Improving the Post-polymerization Modification of Bio-Based Itaconate Unsaturated Polyesters: Catalyzing Aza-Michael Additions With Reusable Iodine on Acidic Alumina
    DOI 10.3389/fchem.2019.00501
    Typ Journal Article
    Autor Moore O
    Journal Frontiers in Chemistry
    Seiten 501
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Solvent Applications of Short-Chain Oxymethylene Dimethyl Ether Oligomers
    DOI 10.1021/acssuschemeng.9b02895
    Typ Journal Article
    Autor Zhenova A
    Journal ACS Sustainable Chemistry & Engineering
    Seiten 14834-14840
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Enzymatic hydrolysis of poly(1,4-butylene 2,5-thiophenedicarboxylate) (PBTF) and poly(1,4-butylene 2,5-furandicarboxylate) (PBF) films: A comparison of mechanisms
    DOI 10.1016/j.envint.2019.05.046
    Typ Journal Article
    Autor Gigli M
    Journal Environment International
    Seiten 104852
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Sustainable Galactarate-Based Polymers: Multi-Enzymatic Production of Pectin-Derived Polyesters
    DOI 10.1002/marc.201900361
    Typ Journal Article
    Autor Vastano M
    Journal Macromolecular Rapid Communications
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Smart textiles in wound care: functionalization of cotton/PET blends with antimicrobial nanocapsules
    DOI 10.1039/c9tb01474h
    Typ Journal Article
    Autor Quartinello F
    Journal Journal of Materials Chemistry B
    Seiten 6592-6603
  • 2019
    Titel Integrating computational and experimental methods for efficient biocatalytic synthesis of polyesters
    DOI 10.1016/bs.mie.2019.07.040
    Typ Book Chapter
    Autor Pellis A
    Verlag Elsevier
    Seiten 23-55
  • 2019
    Titel Environmentally friendly covalent coupling of proteins onto oxidized cellulosic materials
    DOI 10.1039/c9nj03077h
    Typ Journal Article
    Autor Haske-Cornelius O
    Journal New Journal of Chemistry
    Seiten 14536-14545
  • 2019
    Titel Laminaria digitata and Palmaria palmata Seaweeds as Natural Source of Catalysts for the Cycloaddition of CO2 to Epoxides
    DOI 10.3390/molecules24020269
    Typ Journal Article
    Autor Comerford J
    Journal Molecules
    Seiten 269
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Safer bio-based solvents to replace toluene and tetrahydrofuran for the biocatalyzed synthesis of polyesters
    DOI 10.1039/c8gc03567a
    Typ Journal Article
    Autor Pellis A
    Journal Green Chemistry
    Seiten 1686-1694
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Lysozyme-Responsive Spray-Dried Chitosan Particles for Early Detection of Wound Infection
    DOI 10.1021/acsabm.9b00023
    Typ Journal Article
    Autor Tallian C
    Journal ACS Applied Bio Materials
    Seiten 1331-1339
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Enzymatic Processing of Technical Lignins into Materials
    DOI 10.1007/978-3-030-10961-5_24
    Typ Book Chapter
    Autor Guebitz G
    Verlag Springer Nature
    Seiten 571-592
  • 2019
    Titel Recent Advances on Enzymatic Catalysis as a Powerful Tool for the Sustainable Synthesis of Bio-Based Polyesters
    DOI 10.1007/978-3-030-10961-5_23
    Typ Book Chapter
    Autor Pellis A
    Verlag Springer Nature
    Seiten 555-570
  • 2019
    Titel Enzymatic synthesis of lignin derivable pyridine based polyesters for the substitution of petroleum derived plastics
    DOI 10.1038/s41467-019-09817-3
    Typ Journal Article
    Autor Pellis A
    Journal Nature Communications
    Seiten 1762
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Functionalization of Enzymatically Synthesized Rigid Poly(itaconate)s via Post-Polymerization Aza-Michael Addition of Primary Amines
    DOI 10.1002/adsc.201900055
    Typ Journal Article
    Autor Guarneri A
    Journal Advanced Synthesis & Catalysis
    Seiten 2559-2573
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Enzymatic synthesis of unsaturated polyesters: functionalization and reversibility of the aza-Michael addition of pendants
    DOI 10.1039/c8py01655k
    Typ Journal Article
    Autor Pellis A
    Journal Polymer Chemistry
    Seiten 843-851
    Link Publikation
  • 2018
    Titel Immobilization of Myceliophthora thermophila laccase on poly(glycidyl methacrylate) microspheres enhances the degradation of azinphos-methyl
    DOI 10.1002/app.47417
    Typ Journal Article
    Autor Vera M
    Journal Journal of Applied Polymer Science
  • 2018
    Titel Highly Selective Enzymatic Recovery of Building Blocks from Wool-Cotton-Polyester Textile Waste Blends
    DOI 10.3390/polym10101107
    Typ Journal Article
    Autor Quartinello F
    Journal Polymers
    Seiten 1107
    Link Publikation
  • 2018
    Titel Efficient Physisorption of Candida Antarctica Lipase B on Polypropylene Beads and Application for Polyester Synthesis
    DOI 10.3390/catal8090369
    Typ Journal Article
    Autor Weinberger S
    Journal Catalysts
    Seiten 369
    Link Publikation
  • 2018
    Titel Post-polymerization modification of bio-based polymers: maximizing the high functionality of polymers derived from biomass
    DOI 10.1002/pi.5573
    Typ Journal Article
    Autor Farmer T
    Journal Polymer International
    Seiten 775-789
    Link Publikation
  • 2018
    Titel Elucidating enzymatic polymerisations: Chain-length selectivity of Candida antarctica lipase B towards various aliphatic diols and dicarboxylic acid diesters
    DOI 10.1016/j.eurpolymj.2018.07.009
    Typ Journal Article
    Autor Pellis A
    Journal European Polymer Journal
    Seiten 79-84
    Link Publikation
  • 2018
    Titel Insights into post-polymerisation modification of bio-based unsaturated itaconate and fumarate polyesters via aza-michael addition: Understanding the effects of C?C isomerisation
    DOI 10.1002/pola.29079
    Typ Journal Article
    Autor Farmer T
    Journal Journal of Polymer Science Part A: Polymer Chemistry
    Seiten 1935-1945
    Link Publikation
  • 2018
    Titel Spatially confined lignin nanospheres for biocatalytic ester synthesis in aqueous media
    DOI 10.1038/s41467-018-04715-6
    Typ Journal Article
    Autor Sipponen M
    Journal Nature Communications
    Seiten 2300
    Link Publikation
  • 2020
    Titel High Throughput Screening for New Fungal Polyester Hydrolyzing Enzymes
    DOI 10.3389/fmicb.2020.00554
    Typ Journal Article
    Autor Weinberger S
    Journal Frontiers in Microbiology
    Seiten 554
    Link Publikation
  • 2020
    Titel Enzymatic synthesis of biobased polyesters utilizing aromatic diols as the rigid component
    DOI 10.1016/j.eurpolymj.2020.109680
    Typ Journal Article
    Autor Pellis A
    Journal European Polymer Journal
    Seiten 109680
    Link Publikation
  • 2020
    Titel Enzymatic synthesis and tailoring lignin properties: A systematic study on the effects of plasticizers
    DOI 10.1016/j.polymer.2020.122725
    Typ Journal Article
    Autor Bartolome M
    Journal Polymer
    Seiten 122725
  • 2020
    Titel Harnessing the Power of Enzymes for Tailoring and Valorizing Lignin
    DOI 10.1016/j.tibtech.2020.03.010
    Typ Journal Article
    Autor Weiss R
    Journal Trends in Biotechnology
    Seiten 1215-1231
  • 2020
    Titel Renewable polymers and plastics: Performance beyond the green
    DOI 10.1016/j.nbt.2020.10.003
    Typ Journal Article
    Autor Pellis A
    Journal New Biotechnology
    Seiten 146-158

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