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Untersuchung von atmosphärisch gealtertem Meersalzaerosol

Atmospheric ageing of sea spray aerosol

Bernadette Rosati (ORCID: )
  • Grant-DOI 10.55776/J3970
  • Förderprogramm Erwin Schrödinger
  • Status beendet
  • Projektbeginn 01.10.2017
  • Projektende 31.05.2021
  • Bewilligungssumme 165.610 €

Wissenschaftsdisziplinen

Chemie (30%); Geowissenschaften (10%); Physik, Astronomie (60%)

Keywords

    Sea Spray Aerosol, Hygroscopicity, Cloud Condensation Nuclei, Sea Spray Tank, Ageing, Environmental Chamber

Abstract Endbericht

Die Erdatmosphäre enthält eine große Anzahl an Aerosolen, welche als feste oder flüssige Partikel im luftgetragenen Zustand definiert sind. Besonders interessant sind die Wechselwirkungen zwischen den Partikeln und dem einfallenden Sonnenlicht, sowie ihre Rolle in der Entstehung von Wolken. Diese sind entscheidend für ihren Einfluss auf das Klima. Die Aufenthaltszeit der Partikel in der Atmosphäre kann zwischen Sekunden und Wochen liegen und hängt vor allem von ihrer Größe ab. In dieser Zeit kommt es zu Alterungsprozessen, welche die Partikeleigenschaften signifikant verändern können. Mögliche Gründe für Veränderungen sind Oxidation, Luftfeuchtigkeits- und Temperaturschwankungen, oder Absorption flüchtiger Gase. Durch die Vielfalt und Komplexität an Partikeleigenschaften gibt es große Unsicherheiten bezüglich des Einflusses der Aerosole auf das Klima. Man geht jedoch im Gegensatz zu den Treibhausgasen von einem überwiegend kühlenden Effekt aus. Den größten Anteil an natürlich emittierten Aerosolen produzieren die Ozeane in Form von Seesalzpartikeln. Während die Partikeleigenschaften dieser direkten Emissionen bereits durch frühere Studien bekannt sind, sind die Alterungsprozesse der Meersalzpartikel in der Atmosphäre bisher weitgehend noch nicht charakterisiert worden. Das hier vorgestellte Projekt mit dem Titel Untersuchung von atmosphärisch gealtertem Seesalzaerosol widmet sich diesem Thema. Die Kernfrage ist: Wie verändern sich die Eigenschaften der Meersalzpartikel während ihres Aufenthalts in der Atmosphäre und was für Auswirkungen hat dies auf das Klima? Dazu sind Experimente in einer sogenannten Umweltkammer geplant, welche es ermöglicht unterschiedliche Erdatmosphären zu simulieren. Die Voraussetzungen werden so gewählt, dass die Messungen repräsentativ für Bedingungen über dem Ozean gleichen. Im nächsten Schritt generieren wir verschiedene Arten von Meersalzpartikeln, die dann in die Kammer eingeführt werden. Das Ziel ist nun die Messung veränderlicher Eigenschaften, die auf Grund der Alterungsprozesse in der Kammer auftreten: chemische Zusammensetzung, Wasseraufnahme und die Fähigkeit Wolkentröpfchen zu bilden. Aus vorhergehenden Studien wissen wir, dass die Partikeleigenschaften von der Größe abhängen. Um dies näher zu erforschen, wählen wir Messinstrumente, die unterschiedliche Partikel- Größenbereiche unter die Lupe nehmen. Zusätzlich zu etablierten Techniken möchten wir ein neues Gerät einsetzen, welches von der Antragstellerin im Rahmen ihrer Doktorarbeit am Paul-Scherrer- Institut in der Schweiz entwickelt wurde und die Wasseraufnahme von Aerosolteilchen misst. Während sich vergleichbare Geräte bisher auf die Messung von Durchmessern unter 300 Nanometer konzentrierten, ist es mit diesem Gerät möglich, die Wasseraufnahme von Partikeln mit Durchmessern zwischen 300 und 700 Nanometern zu bestimmen. Dadurch können zum ersten Mal auch größere Meersalzpartikel auf ihre hygroskopischen Eigenschaften wissenschaftlich untersucht werden. Diese Messungen werden in weiterer Folge zu einer signifikanten Verbesserung der Parametrisierungen von Meersalzaerosolen in Klimamodellen beitragen.

In diesem Projekt konnten wir auf die große Bedeutung des anorganischen Salzanteils mariner Aerosole für die Wechselungen mit der Sonnenstrahlung und deren Fähigkeit Wolkentröpfchen zu bilden aufzeigen. Marine Aerosole sind winzig kleine Schwebeteilchen die aus dem Ozean stammen und das Klima beeinflussen können. Für diese Studie benutzten wir einen einzigartigen Aufbau im Labor der einerseits eine speziell angefertigte marine Aerosolquelle beinhaltet, der die Partikelbildung durch das Wellenbrechen im Meer nachahmt, und eine Kammer in der man die Prozesse in der Atmosphäre simulieren kann. Marine Aerosole wurden deshalb gewählt, weil sie die größte Aerosolquelle weltweit ausmachen in Bezug auf ihre Masse und damit eines der bedeutendsten Aerosole für die Wechselwirkungen mit dem Klima sind. Unsere Resultate weisen darauf hin, dass sich selbst die Eigenschaften von rein anorganischem Meersalz während ihres Aufenthalts in der Atmosphäre mit der Zeit ändern. Die Partikel reagieren mit anderen Gasen die sich in der Atmosphäre befinden und ändern schlussendlich ihre chemische Zusammensetzung. Im Spezifischen bilden sich im Inneren der Partikel hydratbildende Salze, welche Wassermoleküle in ihre Salzstruktur einbetten. Dies führt dazu, dass diese veränderten Partikel in einer Umgebung mit hoher Luftfeuchtigkeit nicht mehr so viel Wasser aufnehmen können wie ein reines Salzpartikel. Durch diese verminderte Wasseraufnahme, wächst ihr Durchmesser auch weniger was die Interaktionen mit dem Sonnenlicht verändert. Gleichzeitig braucht es für hydratbindende Salze höhere Übersättigungen um sie zu Wolkentröpfchen heranwachsen zu lassen im Vergleich zu reinen Salzen. Deshalb haben unsere Erkenntnisse auch große Auswirkungen auf das Zusammenspiel von diesen anorganischen Meersalzpartikeln mit dem Klima, die bislang noch nicht in Klimamodellen integriert sind. Typischerweise kommen anorganische Meerespartikel zusammen mit einer Vielfalt an organischen Stoffen in der marinen Atmosphäre vor. Forscher sind besonders an schwefelhaltigen Stoffen interessiert da ihr wichtiger Einfluss auf die Wolkenbildung gut dokumentiert ist. Deshalb haben wir für unsere Studie die schwefelhaltige Verbindung "Dimethylsulfid" gewählt welche von Mikroorganismen im Meer produziert und dann in die Atmosphäre emittiert wird. Dieses spezielle Molekül ist besonders interessant, weil es die größte natürliche Schwefelquelle auf der Welt ist. In unseren Experimenten untersuchten wir die Effizienz von Dimethylsulfid sekundäre Partikel zu bilden in dem es mit dem hochreaktiven Hydroxyl-Radikal (OH) reagiert. Unsere Resultate zeigen, dass diese Reaktion in der Tat zur neuen Partikelbildung in der Atmosphäre führt. Diese sekundären Partikel werden langsam gebildet und wachsen zu nicht allzugrossen Durchmessern. Des Weiteren konnten wir den Einfluss von unterschiedlichen Luftfeuchtigkeiten und Temperaturen auf diese neue Partikelbildung untersuchen und fanden, dass kalte Temperaturen zu weniger und weniger großen Partikel führen. Die Luftfeuchtigkeit und Temperaturen wurden so gewählt, dass sie den tatsächlichen Werten in der marinen Atmosphäre entsprechen. Das Projekt war insgesamt sehr erfolgreich, konnte einige Forschungsfragen beantworten und wurde zur Basis für neue zukünftige Projektideen.

Forschungsstätte(n)
  • Aarhus University - 100%
Internationale Projektbeteiligte
  • Douglas Nilsson, Stockholm University - Schweden

Research Output

  • 133 Zitationen
  • 9 Publikationen
  • 2 Disseminationen
  • 3 Weitere Förderungen
Publikationen
  • 0
    DOI 10.5194/acp-2020-1324-ac1
    Typ Other
  • 2021
    Titel Acute health effects from exposure to indoor ultrafine particles—A randomized controlled crossover study among young mild asthmatics
    DOI 10.1111/ina.12902
    Typ Journal Article
    Autor Laursen K
    Journal Indoor Air
    Seiten 1993-2007
    Link Publikation
  • 2020
    Titel Reconciling atmospheric water uptake by hydrate forming salts
    DOI 10.1039/d0em00179a
    Typ Journal Article
    Autor Rosati B
    Journal Environmental Science: Processes & Impacts
    Seiten 1759-1767
  • 2022
    Titel Hygroscopicity and CCN potential of DMS derived aerosol particles
    DOI 10.5194/acp-2022-188
    Typ Preprint
    Autor Rosati B
    Seiten 1-28
    Link Publikation
  • 2022
    Titel Hygroscopicity and CCN potential of DMS-derived aerosol particles
    DOI 10.5194/acp-22-13449-2022
    Typ Journal Article
    Autor Rosati B
    Journal Atmospheric Chemistry and Physics
    Seiten 13449-13466
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Secondary aerosol formation from dimethyl sulfide – improved mechanistic understanding based on smog chamber experiments and modelling
    DOI 10.5194/acp-21-9955-2021
    Typ Journal Article
    Autor De Jonge R
    Journal Atmospheric Chemistry and Physics
    Seiten 9955-9976
    Link Publikation
  • 2021
    Titel The impact of atmospheric oxidation on hygroscopicity and cloud droplet activation of inorganic sea spray aerosol
    DOI 10.1038/s41598-021-89346-6
    Typ Journal Article
    Autor Rosati B
    Journal Scientific Reports
    Seiten 10008
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Large Discrepancy in the Formation of Secondary Organic Aerosols from Structurally Similar Monoterpenes
    DOI 10.1021/acsearthspacechem.0c00332
    Typ Journal Article
    Autor Thomsen D
    Journal ACS Earth and Space Chemistry
    Seiten 632-644
    Link Publikation
  • 2021
    Titel New Particle Formation and Growth from Dimethyl Sulfide Oxidation by Hydroxyl Radicals
    DOI 10.1021/acsearthspacechem.0c00333
    Typ Journal Article
    Autor Rosati B
    Journal ACS Earth and Space Chemistry
    Seiten 801-811
    Link Publikation
Disseminationen
  • 2018 Link
    Titel Early carrier scientist gathering
    Typ Participation in an activity, workshop or similar
    Link Link
  • 2019 Link
    Titel public talk: Women in science
    Typ A talk or presentation
    Link Link
Weitere Förderungen
  • 2021
    Titel iClimate overhead (OH) funds
    Typ Capital/infrastructure (including equipment)
    Förderbeginn 2021
  • 2018
    Titel Professional Travel Grant
    Typ Travel/small personal
    Förderbeginn 2018
  • 2018
    Titel Travel Grant
    Typ Travel/small personal
    Förderbeginn 2018

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