Dynamik von Flüssigkeiten in eingeschränkter Geometrie

Transport in Fluiden in stark räumlich beschränkter Geometrie ist von fundamentalem Interesse, sowohl aus rein theoretischer Sicht, als auch im Hinblick von Anwendungen wie Mikrofluidik von Suspensionen kolloidaler Partikel, Vergüten von Materialien auf der Mikroskala, bis hin zu Reibung und dem Schmieren durch dünne Filme. Wohingegen für Lineardimensionen der Beschränkung, die viel größer als die Teilchendurchmesser sind, die Struktur sich im wesentlich ungestört verhält und die Dynamik durch hydrodynamische Betrachtungen beschrieben werden kann, erwartet man drastische Änderungen sowohl von Struktur und Dynamik für Längenskalen, die vergleichbar zum Teilchenabstand sind. Der wohl prominenteste Effekt ist als Layering oder Schichtbildung bekannt, in dem das Dichteprofil ein Anhäufen von Teilchen nahe der Wände aufweist, gefolgt von typischen Oszillationen durch dichtes Packen. Weiterhin sind die Zweipunktkorrelationsfunktion, wie z.B. die Paarverteilung, signifikant durch das Wechselspiel des kurzreichweitigen lokalen Packens und den begrenzten Wänden beeinflusst. Für die Dynamik erwartet man aus diesem Wettstreit drastische Konsequenzen für die Transportkoeffizienten, insbesondere in der Nähe des strukturellen Arrests oder auch Glasübergangs. Ziel des vorliegenden Projekts ist eine Charakterisierung der strukturellen und dynamischen Eigenschaften dichter Fluide in engen Schlitzen zu erreichen. Das Problem wird hier sowohl mittels Computersimulationen, Laborexperimenten, als auch mittels theoretischer Zugänge behandelt. Die Zielgrößen sind geeignet verallgemeinerte intermediäre Streufunktionen, sowohl für den Fall der kohärenten als auch der Einteilchendynamik. Unser theoretischer Zugang basiert auf einer vor kurzem entwickelten Modenkopplungstheorie für beschränkte Geometrie, welche die kohärenten intermediären Streufunktionen als fundamentale Größen betrachtet. Im Zentrum des Projekts liegt eine verlässliche numerische Implementierung der Theorie. Damit kann dann ein Nichtgleichgewichtszustandsdiagramm bestimmt und die zugehörigen Nichtergodizitätsparameter erhalten werden, welche die eingefrorene Struktur des Glases charakterisieren. Allgemeiner noch sollte die Theorie die vollständige Zeitabhängigkeit der intermediären Streufunktionen liefern. Erweiterungen für die Selbstbewegung erlauben es die mittleren Verschiebungsquadrate und Selbstdiffusionskoeffizienten vorherzusagen. Da die Theorie die statischen Eigenschaften als Parameter verwendet, beabsichtigen wir das Verhalten von Fluiden in extrem eingeschränkter Geometrie genauer zu beleuchten. Die theoretischen Zugänge werden durch Computersimulationen und eine Reihe von Experimenten für polydisperse Hartkugelsysteme oder Mischungen in Schlitz- oder Keilgeometrie komplementiert. Wichtigstes Ziel ist es, alle relevanten beobachtbaren Größen der Theorie zu messen und letztendlich einen kritischen Vergleich von Theorie, Computersimulationen und Laborexperimenten durchzuführen. Der wissenschaftliche Fortschritt des Projekts ist eine erste mikroskopische Beschreibung der Dynamik in stark eingeschränkter Geometrie erzielt zu haben, welche sorgfältig gegen Computer- und Laborexperimente getestet wurde.

Transport in Fluiden in stark räumlich beschränkter Geometrie ist von fundamentalem Interesse, sowohl aus rein theoretischer Sicht, als auch im Hinblick von Anwendungen wie Mikrofluidik von Suspensionen kolloidaler Partikel, Vergüten von Materialien auf der Mikroskala, bis hin zu Reibung und dem Schmieren durch dünne Filme. Wohingegen für Lineardimensionen der Beschränkung, die viel größer als die Teilchendurchmesser sind, die Struktur sich im Wesentlichen ungestört verhält und die Dynamik durch hydrodynamische Betrachtungen beschrieben werden kann, erwartet man drastische Änderungen sowohl von Struktur und Dynamik für Längenskalen, die vergleichbar zum Teilchenabstand sind. Der wohl prominenteste Effekt ist als Layering oder Schichtbildung bekannt, in dem das Dichteprofil ein Anhäufen von Teilchen nahe der Wände aufweist, gefolgt von typischen Oszillationen durch dichtes Packen. Weiterhin sind die Zweipunktkorrelationsfunktionen, wie z.B. die Paarverteilung, signifikant durch das Wechselspiel des kurzreichweitigen lokalen Packens und den begrenzten Wänden beeinflusst. Für die Dynamik erwartet man aus diesem Wettstreit drastische Konsequenzen für die Transportkoeffizienten, insbesondere in der Nähe des strukturellen Arrests oder auch Glasübergangs. Ziel des vorliegenden Projekts war eine Charakterisierung der strukturellen und dynamischen Eigenschaften dichter Fluide in engen Schlitzen. Das Problem wurde hier sowohl mittels Computersimulationen, Laborexperimenten, als auch mittels theoretischer Zugänge behandelt. Die Zielgrößen sind geeignete verallgemeinerte intermediäre Streufunktionen, sowohl für den Fall der kohärenten als auch der Einteilchendynamik. Unser theoretischer Zugang basiert auf einer Modenkopplungstheorie für beschränkte Geometrie, welche die kohärenten intermediären Streufunktionen als fundamentale Größen betrachtet. Im Zentrum des Projekts lag eine verlässliche numerische Implementierung der Theorie. Damit konnte dann ein Nichtgleichgewichtszustandsdiagramm bestimmt und die zugehörigen Nichtergodizitätsparameter erhalten werden, welche die eingefrorene Struktur des Glases charakterisieren. Allgemeiner noch lieferte die Theorie die vollständige Zeitabhängigkeit der intermediären Streufunktionen. Erweiterungen für die Selbstbewegung erlaubten es die mittleren Verschiebungsquadrate und Selbstdiffusionskoeffizienten vorherzusagen. Da die Theorie die statischen Eigenschaften als Parameter verwendet, war es weiterhin von besonderem Interesse, das Verhalten von Fluiden in extrem eingeschränkter Geometrie genauer zu beleuchten. Die theoretischen Zugänge wurden durch Computersimulationen und eine Reihe von Experimenten für polydisperse Hartkugelsysteme oder Mischungen in Schlitzgeometrie komplementiert. Wichtigstes Ziel war es, alle relevanten beobachtbaren Größen der Theorie zu messen und einen kritischen Vergleich von Theorie und Computersimulationen und letztendlich auch mit Laborexperimenten durchzuführen. Der wissenschaftliche Fortschritt des Projekts ist eine erste mikroskopische Beschreibung der Dynamik in stark eingeschränkter Geometrie erzielt zu haben, welche sorgfältig gegen Computer- und Laborexperimente getestet wurde.