Polaronen in Oxiden: ab-initio u. Modell-Hamilton-Operatoren

Ladungsträger, die man in ein ionisches und verformbares Material einbringt, wechselwirken mit den Gitterschwingungen (Elektron-Phonon-Wechselwirkung). Als Folge dieser Wechselwirkung können die Ionen ihre Position leicht anpassen und eine Polarisation verursachen, in deren räumlichem Zentrum der Ladungsträger steht. Der Träger wird gemeinsam mit der induzierten Polarisation als Einheit betrachtet. Dieses Quasiteilchen wird Polaron genannt. Es gibt große und kleine Polaronen. Die Größenbezeichnung hängt davon ab, ob die Polarisationswolke (d. h. der Polarisationsradius) viel größer als der Atomabstand im Material ist oder nicht. Trotz ihrer grundlegenden Ähnlichkeiten gibt es keine allgemein gültige Theorie, die große und kleine Polaronen gleichermaßen erklärt. Die grundlegenden Eigenschaften der großen und kleinen Polaronen werden durch zwei konzeptionell verschiedene theoretische Modelle beschrieben: ab-initio- Theorien oder Modell-Hamilton-Operatoren. Polaronen spielen eine entscheidende Rolle in vielen physikalischen Vorgängen wie Ladungsübertragung, Transport und optische Anregungen, die von grundlegender Bedeutung für technologische Anwendungen in der Energieumwandlung, Katalyse, Optoelektronik und Photonik sind. Dieses Projekt stellt ein ambitioniertes Forschungsprogramm dar, das versucht, herausfordernde Fragen, die die Natur und das Verhalten von Polaronen betreffen, zu beantworten. Außerdem wird der Einfluss von Polaronen auf die Eigenschaften und die Funktionsweise von Übergangsmetalloxiden untersucht. Diese gehören zu den vielversprechendsten Materialien für heutige und zukünftige Technologien. Das Hauptziel unserer Forschung ist es, ein Modell zu formulieren und zu testen, das den ab- initio und den Modell-Hamilton Ansatz zusammenführt und zu einer einheitlichen theoretischen Beschreibung von kleinen und großen Polaronen führt. Das zweite Ziel ist es, dieses neue computergestützte Rechenmodell bei realistischen Problemen in der Materialwissenschaft anzuwenden. Insbesondere wollen wir die Bildung und Dynamik von Polaronen in Übergangsmetallen erklären und verstehen. Zu diesem Zweck schließen sich zwei Forschungsgruppen zusammen, die in Bezug auf Modell-Hamilton-Operatoren (Belgien) und ab- inito Methoden (Österreich) führend sind. Die gemeinsame herausragende Expertise auf dem Gebiet der Elektron-Phonon-Wechselwirkung und der Polaronen wird es erlauben, modernste theoretische Methoden, die die unterschiedlichen Skalen von großen und kleinen Polaronen abdecken, zu entwickeln.

Dieses Projekt hat die Wechselwirkung zwischen Elektronen und Phononen untersucht, grundlegende Konzepte in Materialphysik. Elektronen sind subatomare Teilchen, die den Kern eines Atoms umkreisen, während Phononen mit den Schwingungen eines Atoms in einem Kristall zusammenhängen. Unter bestimmten Bedingungen kann ein Elektron durch diese atomaren Schwingungen eingefangen werden und ein zusammengesetztes Quantenobjekt bilden, das Polaron. In diesem Projekt haben wir die unterschiedlichen Fachkenntnisse zweier Forchungsgruppen (Wien und Antwerpen) zusammengefasst um die Bildung und Eigeinschaften von Polaronen in Materialien zu untersuchen. Dies geschah mit Hilfe theoretischer Modelle und Computer unterstützte Berechnungen. Die Hauptfrage, mit der wir uns beschäftigt haben, lautet: Ist es möglich, die Physik der Polaronen zu beschreiben ohne sich auf reale Beobachtungen oder einstellbare Parameter zu verlassen, d.h. von einer rein theoretischen Ebene (üblicherweise als 'ab initio' bezeichnet)? Die Antwort ist ja: durch die Zusammenführung etablierter Theorien und Methoden haben wir ein neuartiges Verfahren konzipiert und konstruiert, um dieses Ziel zu erreichen. Die drei Hauptbestandteile waren Mathematische Analysen, fortgeschrittene numerische Techniken und so genannte Quanten-Monte-Carlo-Methoden auf der Basis von Zufallszahlen und Wahrscheinlichkeitsverteilungen. Die Entwicklung eines optimal zusammengeführten Rechenschemas, das die ab initio- und quantentheoretische Beschreibungen verbindet, stellt ein absolutes Novum in der theoretischen Physik der kondensierten Materie dar und war nur dank der kontinuierlichen Zuzammenarbeit zwischen dem Wiener und dem Antwerpener Team möglich. Dies ist eine weitere Bestätigung, dass interdisziplinäre Interaktionen für die Weiterentwicklung unseres Wissens unerlässlich sind und um über die derzeitigen Grenzen hinaus zu gehen. Die erhaltenen Ergebnisse zeigen eine hervorragende Darstellung der Polaron-Eigenschaften, wie z.B. die Bedingungen für die Bildung eines Polarons und seiner Dynamik. Darüber hinaus, um die Vorhersagekraft der Theorie zu bewerten, haben wir gemeinsame Studien mit experimentellen Kollegen an der TU Wien durchgeführt um tatsächlich Polaronen in realen Materialien zu beobachten und ihre Auswirkungen zu studieren. Auch in diesem Fall war das Ergebnis sehr zufriedenstellend. Die theoretischen Vorhersagen wurden durch die Messungen bestätigt und darüber hinaus wurden neue Arten von Polaron-Effekten entdeckt. So fanden wir zum Beispiel heraus, dass Polaronen sich gruppieren und die Struktur eines Materials verändern können. Wenn es sich um eine Oberfläche eines Materials handelt, können externe Moleküle wie CO durch eine Wechselwirkung mit den Polaronen angezogen werden, wodurch die Bedeutung der Polaronen in der Katalyse (Beschleunigung einer chemischen Reaktion) und bei der Energieerzeugung aufgezeigt wird.