Orbitalkartierung

Das Ziel des Projekts ist die Entwicklung einer Methode zur Gewinnung von Information über Orbitale auf der Basis von elementspezifischen Signalen im Elektronenmikroskop. Die Theorie wird als Kombination von inelastischer Elektronenstreuung mit elastischer Beugung am Gitter entwickelt, mit dem Ziel, energiegefilterte Bilder und Abbildungen aus spektroskopischer Raster-Transmissionsmikroskopie zu simulieren. Ein innovativer Aspekt besteht im Propagator-Ansatz für die Dichtematrix des Sondenelektrons. Für den Streukern wird Dichtefunktionaltheorie und Mehrteilchen-Störungstheorie verwendet. Die erwarteten Resultate werden es erlauben, räumliche Information über die Endzustände elektronischer Übergänge zu erhalten. Als Beweis des methodischen Prinzips dient der Vergleich der Vorhersage mit einem experimentum crucis an Graphene und einlagigem Bornitrid. Im zweiten Teil des Projekts werden verbesserte Modelle für die Simulation der Bindungsverhältnisse an Grenzflächen und Kristalldefekten verwendet. Die Möglichkeit, die entsprechenden Bilder im Elektronenmikroskop zu interpretieren, wird das Verständnis vieler mit Grenzflächen zusammenhängender Materialprobleme verbessern. Systeme von physikalisch-technologischem Interesse wie z.B. Fremdatome (Stickstoff) in Graphene oder in einlagigem Bornitrid sollen theoretisch untersucht werden. Die Kombination der zu entwickelnden Theorie mit dem Schlüsselexperiment ist eine Voraussetzung für zukünftige innovative Anwendungen der Methode in der Nanotechnologie, wie etwa direkte Abbildung von Orbitalen und Bindungen.

Das Ziel des Projekts war die Entwicklung einer Methode zur Gewinnung von Information über Orbitale auf der Basis von elementspezifischen Signalen im Elektronenmikroskop. Aberrationskorrigierte Mikroskope haben es im letzten Jahrzehnt ermöglicht, solche Signale mit atomarer Auflösung zu detektieren, also die Position der verschiedenen Atomsorten im Kristallgitter abzubilden. Es wurde jedoch bisher kein Versuch unternommen, elektronische Übergänge zwischen individuellen Orbitalen, welche an einer inelastischen Wechselwirkung mit dem Elektronenstrahl beteiligt sind, effektiv im Elektronenmikroskop zu sehen, obwohl die Theorie, die auf Arbeiten aus den 1930er- und 1980er-Jahren zurückgeht, nahelegt, dass dies mit modernen Elektronenmikroskopen möglich sein sollte.Die praktischen Schwierigkeiten, die solche Ergebnisse verhinderten, beruhten a) auf der komplexen Kombination von elastischer Elektronenbeugung am Kristallgitter hauptsächlich an den Atomkernen und der inelastischen Streuung am elektronischen Subsystem hauptsächlich mittelstark gebundene und Valenzelektronen; und b) an der begrenzten Stabilität der Proben unter Elektronenbeschuss.Wir konnten Abbildungen von elektronischen Übergängen mit atomarer Auflösung simulieren, d.h. Bilder dieser Übergänge in der Probe erzeugen, indem wir die verschiedenen Streuprozesse durch Kombination und Erweiterung existierender Simulationssoftware berücksichtigten. Graphen als ideales Modellsystem zeigt deutliche Anisotropien in Form von orientierten Lobi der beteiligten -sp2 oder (anti)-bonds, abhängig vom Sichtwinkel. Die experimentelle Verifikation ist noch anhängig, da die Bindungsstruktur des Systems unter dem hier erforderlichen starken Elektronenbeschuss zu rasch zerstört wird. Rutil (TiO2) erwies sich als robusteres Modellsystem, in dem die Simulationen experimentell bestätigt werden konnten. Man sieht orientierte (anti)-bonds zwischen benachbarten Atomkolonnen.Die Ergebnisse eröffnen neue Möglichkeiten für zukünftige Anwendungen in der Nanotechnologie, für die Bindungsinformation auf der subnanometrischen Skale essentiell ist.