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Heterogene Katalyse zur Wasseroxidation und Wasserstoffentwicklung

Oxygen- and hydrogen evolution triggered by surface-supported catalysts

Wolfgang Schöfberger (ORCID: 0000-0002-8055-8906)
  • Grant-DOI 10.55776/P28167
  • Bewilligungs­summe Einzelprojekte
  • Status beendet
  • Projekt­beginn 01.01.2016
  • Projektende 31.12.2019
  • Bewilligungs­summe 320.670 €
  • Projekt-Website

Wissenschaftsdisziplinen

Chemie (90%); Physik, Astronomie (10%)

Keywords

  • Metal Corroles,
  • Manganese,
  • Iron,
  • Cobalt,
  • Copper,
  • Water Oxidation,
  • Hydrogen Production,
  • Oxygen Evolution,
  • Catalysis
Abstract Zusammenfassung

Wasserstoff wird einer der wichtigsten Energieträger der Zukunft sein. Ideal wäre es, Wasserstoff nicht aus fossilen Rohstoffen, sondern durch die Spaltung von Wasser zu gewinnen. Die Elektrolyse von Wasser ist allerdings ein extrem energieintensives Verfahren und damit nicht nur teuer, sondern auch nicht wirklich nachhaltig, wenn der notwendige Strom wiederum aus fossilen Brennstoffen erzeugt würde. Die Photolyse, das heißt die Spaltung des Wassers durch Licht, ist eine viel versprechende Alternative. Das vorliegende Forschungsprojekt befasst sich mit der Entwicklung von Katalysatoren, die die Oxidation von Wasser und die Wasserstoffentwicklung, effektiv beschleunigen. Das Herzstück des Katalysators sind Mn, Fe, Co, Cu-haltige Corrole Komplexe. Wir wollen nun Sonnenlicht und elektrische Energie nutzen, um diesem stromintensiven Verfahren auf die Beine zu helfen. Dazu gilt es, die hohe Lichtausbeute moderner Solarzellen mit effektiven Photo-Katalysatoren die direkt auf der Au, Ag, Grafit, TiO2, ITO Oberfläche gebunden sind für die Oxidation von Wasser und die Reduktion von Wasserstoffionen zu Wasserstoffgas zu kombinieren.

Die Wasseroxidationsreaktion und Sauerstoffreduktionreaktion sind zwei wichtige Prozesse in der Brennstoffzellentechnologie. Während des Projekts wurden neuartige Katalysatoren zur Wasseroxidation, zur Sauerstoffreduktion, zur Wasserstoffentwicklung und zur CO2 Reduktionen hergestellt. Wir konnten erfolgreich zeigen, dass Mangan Corrole Katalysatoren hervorragend zur Wasserspaltung und zur Sauerstoffreduktion geeignet sind. Wirhaben die Ergebnisse im Fachjournal Angewandte Chemie veröffentlicht (https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201508404). Des weiteren haben wir einen neuen molekularen auf Kobalt und Mangan basierenden Katalysator entwickelt, der CO2 selektiv und effizient auf günstigen Kohlenstoff-Papier-Elektroden in Methanol, Ethanol oder Essigsäure umwandeln kann. Die entstandenen Alkohole kann man unter Verwendung bestehender Technologien in eine Reihe nützlicher Chemikalien umwandeln, wodurch ein effizienter Weg zur Nutzung von CO2 offensteht. Die wissenschaftliche Arbeit wurde im Rahmen des FWF-Projekts (FWF-P28167-N34 ("Oxygen- and hydrogen evolution triggered by surface-supported catalysts") durchgeführt und ist im Fachjournal Nature Communications publiziert worden (https://www.nature.com/articles/s41467-019-11868-5). Längerfristige Tests bestätigten, dass der Katalysator aktiv bleibt und ein mögliches "up-scaling" für die Anwendungen wie die industrielle CO2-Rauchgas-Rückgewinnung verspricht.

Forschungsstätte(n)
  • Universität Linz - 100%

Research Output

  • 991 Zitationen
  • 39 Publikationen
  • 1 Wissenschaftliche Auszeichnungen
Publikationen
  • 2024
    Titel Synergistic Interactions in a Heterobimetallic Ce(III)–Ni(II) Diimine Complex: Enhancing the Electrocatalytic Efficiency for CO2 Reduction
    DOI 10.1021/acsaem.4c02132
    Typ Journal Article
    Autor Yari F
    Journal ACS Applied Energy Materials
    Seiten 10052-10060
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Unlocking the Activity of Molecular Assemblies for CO2 Electroreduction in Zero-Gap Electrolysers via Catalyst Ink Engineering
    DOI 10.1002/smll.202408154
    Typ Journal Article
    Autor Pellumbi K
    Journal Small
    Seiten 2408154
    Link Publikation
  • 2024
    Titel From Meteorite to Life's Building Blocks: A possible Electrochemical Pathway to Amino Acids and Peptide Bonds
    DOI 10.1002/chem.202401856
    Typ Journal Article
    Autor Fernandez L
    Journal Chemistry – A European Journal
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Coordinatively fluxional diazo-based organo-electrocatalyst for conversion of CO2 to C2 and C3 products
    DOI 10.1016/j.mtcata.2024.100049
    Typ Journal Article
    Autor Kumari N
    Journal Materials Today Catalysis
    Seiten 100049
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Tuning ORR selectivity of p-conjugated cobalt corroles from 2e- to 4e-
    DOI 10.1016/j.mtcata.2023.100038
    Typ Journal Article
    Autor Sun H
    Journal Materials Today Catalysis
    Seiten 100038
    Link Publikation
  • 2023
    Titel A Bifunctional Electrocatalyst for OER and ORR based on a Cobalt(II) Triazole Pyridine Bis-[Cobalt(III) Corrole] Complex
    DOI 10.1002/ange.202302208
    Typ Journal Article
    Autor Aljabour A
    Journal Angewandte Chemie
    Link Publikation
  • 2023
    Titel A Bifunctional Electrocatalyst for OER and ORR based on a Cobalt(II) Triazole Pyridine Bis-[Cobalt(III) Corrole] Complex
    DOI 10.1002/anie.202302208
    Typ Journal Article
    Autor Aljabour A
    Journal Angewandte Chemie International Edition
    Link Publikation
  • 2023
    Titel Pushing the Ag-loading of CO2 electrolyzers to the minimum via molecularly tuned environments
    DOI 10.1016/j.xcrp.2023.101746
    Typ Journal Article
    Autor Pellumbi K
    Journal Cell Reports Physical Science
    Seiten 101746
    Link Publikation
  • 2025
    Titel Efficient electroreduction of CO 2 to C 1 and C 2 products using atomically dispersed boron N–C@graphite catalysts
    DOI 10.1039/d5ya00260e
    Typ Journal Article
    Autor Yari F
    Journal Energy Advances
    Seiten 1443-1454
    Link Publikation
  • 2025
    Titel Boron subphthalocyanine complexes for CO 2 electroreduction: molecular design and catalytic insights
    DOI 10.1039/d5ya00136f
    Typ Journal Article
    Autor Yari F
    Journal Energy Advances
    Seiten 1241-1250
    Link Publikation
  • 2023
    Titel A Molecular Binuclear Nickel (II) Schiff Base Complex for Efficient HER Electrocatalysis
    DOI 10.3390/catal13101348
    Typ Journal Article
    Autor Shamskhou K
    Journal Catalysts
    Seiten 1348
    Link Publikation
  • 2023
    Titel Ultra-low Ag Loadings for CO2 Reduction via Tailored Molecular Electrocatalysts
    DOI 10.21203/rs.3.rs-2353282/v1
    Typ Preprint
    Autor Apfel U
    Link Publikation
  • 2025
    Titel Cryo-mechanochemical synthesis of free-base and metal A3-corroles and A4-porphyrins: A solvent-free approach
    DOI 10.1142/s1088424625500208
    Typ Journal Article
    Autor Dorniak A
    Journal Journal of Porphyrins and Phthalocyanines
    Seiten 242-249
  • 2021
    Titel Gallium(III) Corrole Complexes as Near-Infrared Emitter – Synthesis, Computational and Photophysical Study
    DOI 10.1002/ejoc.202100097
    Typ Journal Article
    Autor Haas M
    Journal European Journal of Organic Chemistry
    Seiten 1525-1537
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Recent Progress in (Photo-)-Electrochemical Conversion of CO2 With Metal Porphyrinoid-Systems
    DOI 10.3389/fchem.2021.685619
    Typ Journal Article
    Autor Dedic D
    Journal Frontiers in Chemistry
    Seiten 685619
    Link Publikation
  • 2020
    Titel Electrocatalytic Reduction of CO2 to Acetic Acid by a Molecular Manganese Corrole Complex
    DOI 10.1002/ange.202000601
    Typ Journal Article
    Autor De R
    Journal Angewandte Chemie
    Seiten 10614-10621
    Link Publikation
  • 2020
    Titel Electrocatalytic Reduction of CO2 to Acetic Acid by a Molecular Manganese Corrole Complex
    DOI 10.1002/anie.202000601
    Typ Journal Article
    Autor De R
    Journal Angewandte Chemie International Edition
    Seiten 10527-10534
    Link Publikation
  • 2020
    Titel Meso-alkynyl corroles and their cobalt(III), manganese(III) and gallium(III) complexes
    DOI 10.1142/s1088424619501566
    Typ Journal Article
    Autor Haas M
    Journal Journal of Porphyrins and Phthalocyanines
    Seiten 737-749

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